準晶是介于晶體與非晶之間的一種不具有平移周期性的有序體系。與晶體不同，準晶具有兩種或兩種以上的原胞，且它們鋪滿整個物理空間的方式有無數(shù)種。這些排列方式各異的準晶構(gòu)型可以被分類為不同的局域同構(gòu)類，且理論上表明不同局域同構(gòu)類在自由能、熵等物理性質(zhì)上存在明顯差異。由于不同局域同構(gòu)類的電子衍射譜差異非常微弱，這一判斷晶體結(jié)構(gòu)的“金標準”不再適用。因此如何區(qū)分準晶的局域同構(gòu)類一直是晶體譜學中一個未被解決的問題。

當超快強激光與物質(zhì)非線性相互作用時會輻射出高次諧波，這是一種極端的頻率上轉(zhuǎn)換過程，可以產(chǎn)生數(shù)倍于驅(qū)動激光頻率的光子能量。高次諧波在獲取阿秒脈沖、產(chǎn)生相干極紫外光源方面具有重要的應(yīng)用價值。高次諧波源于激光驅(qū)動下物質(zhì)中電子的超快寬域運動，它編碼了豐富的物質(zhì)微觀結(jié)構(gòu)信息。

近日，精密測量院激光誘導超快電子動力學研究組通過模擬激光與二維廣義Penrose準晶相互作用時的高次諧波輻射，提出了一種區(qū)分準晶局域同構(gòu)類的高次諧波譜學方案。如圖1所示，研究結(jié)果表明非局域同構(gòu)的準晶構(gòu)型的諧波產(chǎn)率存在明顯差異，這源于16種頂角環(huán)境在不同局域同構(gòu)類中的分布和占比不同，并影響了電子運動以及諧波輻射的相干性。同時，這項研究還表明準晶取向依賴的諧波產(chǎn)率具有晶體學禁戒的旋轉(zhuǎn)對稱性，是準晶諧波輻射的標志性特征。

（a）激光垂直照射于二維準晶并產(chǎn)生高次諧波輻射的示意圖

（b）兩種不同局域同構(gòu)類的各階諧波產(chǎn)率對比

該項成果是激光誘導超快電子動力學團隊在準晶強場超快動力學研究領(lǐng)域繼準晶分形能帶電子動力學理論之后，又一重要理論進展，并以“Distinguishing local isomorphism classes in quasicrystals by high-order harmonic spectroscopy”為題發(fā)表在《自然·通訊》(Nat.Commun.)上，博士后劉佳奇為第一作者，研究員卞學濱為通訊作者。

該研究得到了湖北省創(chuàng)新群體項目、國家自然科學基金、中國科學院穩(wěn)定支持基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團隊計劃、博新計劃、博士后面上等項目的資助。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-55205-x